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第一作者:Yu-Xing Yao
通讯作者:张强教授、闫崇教授和文锐研究员
通讯单位:清华大学&北京理工大学&中国科学院化学研究所
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.2c13878
研究背景
固体电解质界面(solid electrolyte interphase, SEI)是一种5-50 nm厚的电子绝缘和离子传导钝化膜,可保护高度还原的负极。然而,SEI在新电极表面上的初始成核和生长模式仍然难以捉摸。同时,精确量化SEI的成核和生长模式必须结合经典模型和原位观测,这方面的研究还很缺乏。基于此,清华大学张强教授、中科院化学研究所文锐研究员和北京理工大学闫崇教授(共同通讯作者)等人报道了基于经典成核理论和原位原子力显微镜成像,量化了两种具有代表性的SEI在碳质负极上的生长模式。
文章要点
1、研究基于经典成核理论和原位原子力显微镜成像,量化了两个代表性SEI的成核和生长模式。
2、研究发现无机SEI的形成遵循2D/3D混合生长模式,高度依赖过电位,过电位大有利于2D生长。有机SEI严格遵循2D瞬时成核和生长模型,无论过电位如何,都能实现电极的完美外延钝化。
3、研究还进一步证明了,在电池形成过程中使用大电流脉冲可促进2D无机SEI生长并提高容量保持率。
图文展示
图1. CB电极上SEI成核和生长的恒流-电压曲线和电流-时间瞬态
图2.在WSE中,LiFSI衍生的无机SEI在HOPG电极上成核和生长的原位监测
图3.在WSE+0.2 EC电解液中,原位监测EC衍生有机SEI在HOPG上的成核和生长
图4. HOPG电极上SEI形成的原理图
图5.石墨|LFP电池的性能
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